總督府圖書館典藏之圖書為數甚多,其中,有不少珍貴的孤本資料,例如《臺灣史料稿本》為臺灣總督府史料編纂委員會編纂之打字油印稿本,採編年體,自1895年至1919年繫年繫月繫日編纂台灣總督府重要施政紀要,並收錄《改隸前支那史料》、《臺灣史料雜纂》、《バタビヤ城日記》(巴達維亞城日記)及《司令官コルネリス・ライエルセンの日誌》(司令官雷爾生日記)等史料,可說是研究臺灣史不可或缺的基本資料。
又如《高砂族調查書》、《理蕃概況》、《高砂族授產年報》等書,乃是從事原住民研究重要的參考資料。《高砂族調查書》共6編,分為戶口、生活、進化、總括、蕃社概況及迷信、藥用草根木皮等。《理蕃概況》紀錄原住民居住地區的警察配置、管理情形及教育概況等。《高砂族授產年報》則分年度調查原住民產業活動。
日治時期以前,西方探險家即對臺灣充滿好奇,紛紛來臺探險,撰有《On the birds of the Island of Formosa Lond》(福爾摩沙島上的鳥類)等書,開啟臺灣近代博物學研究之先聲。日治時期,臺灣總督府基於統治與殖產開發之需,有計畫地對臺灣的自然資源展開調查。《紅頭嶼の動物地理學的研究》、《臺灣島の鳥界》則是日籍博物學家鹿野忠雄、黑田長禮的研究成果,為臺灣博物學的發展寫下新頁。
此外,教育亦為臺灣總督府的施政重心之一,本系統資料包含學事統計、各級學校一覽、概覽、案內,以及各級學校之校刊、名錄等教育資料。例如《新竹州教育統計要覽》、《臺灣教育事情》、《臺南州管內學事一覽》、《臺中州立臺中第一中學校要覽》等即是。除了學校教育資料外,亦有《基隆市社會教育概要》、《國語動員指導書》等社會教育資料。1910年代開始,「國語普及會」、「同風會」、「少年團」、「青年會」等社會教育團體紛紛成立。
日治初期臺灣衛生情況欠佳,傳染病橫行,改善衛生環境成為總督府的當務之急。《臺灣陸軍衛生概況》、《明治三十一年臺灣ペスト病流行紀事》、《臺灣の衛生狀態》等書,紀錄臺灣的傳染病和防疫工作概況。《保健衛生調查書》、《マラリア防遏誌》(瘧疾防遏誌)、《臺灣豫防衛生概觀》等書則呈現新竹、臺中、澎湖各地衛生概況,以及傳染病防治情形